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液態Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預測模型——摘要、簡介

來源:過程工程學報李天骕 劉劍雄 單顯祥 李堪鵬 瀏覽 341 次 發布時間:2024-05-28

摘要:本工作利用表面能與內聚能的比例關系,計算了液態Ag的表面張力和表面過剩熵。結果顯示,隨著溫度的升高,表面張力近似線性下降,表面過剩熵也逐漸減小,這表明液態Ag表面總是保持有序結構。在此基礎上,證明了Ag-O系具有理想溶體性質,并簡化了Butler方程,修正了液態Ag-O系表面張力關于氧氣壓力和溫度的預測模型。結果表明,當氧氣壓力低于10 kPa時,液態Ag-O系的表面張力與溫度呈負相關;而當氧氣壓力高于10 kPa時,隨著溫度的升高,表面張力呈現先增大后減小的趨勢。此外,還探究了O原子的表面偏析行為。研究發現,表面偏析因子與溫度和氧氣壓力均呈負相關,在較低的溫度和氧氣壓力下,O原子傾向富集于表面。


1、前言


表面張力是液態金屬的重要物理參數之一,其在控制各種界面現象中發揮著關鍵作用。因此,獲取準確的表面張力至關重要。目前,常用的表面張力測量方法包括滴外形法[1]、最大泡壓法[2]、毛細血管上升法[3]和電磁懸浮法[4]等。然而,實驗結果之間通常存在較大差異[5]。一方面是實驗方法本身存在誤差,另一方面則是實驗結果受到雜質的影響。實際上,表面雜質存在會顯著降低表面張力。對于液態Ag,其與氧之間有很強的親和力,在氧氣壓力為100 kPa的條件下,液態Ag能夠溶入自身體積約21倍的氧[6]。由于實驗過程幾乎無法避免氧的存在,并且在高溫下測量表面張力也十分困難。因此,表面張力的理論研究受到廣泛關注。

Gibbs吸附方程[7]最早用于描述溶液的表面張力和表面過剩量。Langmuir方程[8]基于單層吸附假設,揭示了溶質濃度和表面覆蓋度之間的平衡關系。Belton方程[9]在前兩者的基礎上闡明了溶液表面張力隨溶質濃度的變化關系。Szyszkowski經驗方程[10]則在擬合表面張力測量結果方面得到廣泛應用。然而,這些模型中均存在待確定參數,且依賴大量實驗數據,因此預測能力較差。當前,已經發展出諸多理論模型和方法,包括Skapski模型[11]、Eyring理論[12]、梯度理論[13]、Gheribi半經驗模型[14]以及蒙特卡羅法[15]和分子動力學法[16]等。但是,這些方法也存在一定的局限性。蒙特卡羅法和分子動力學法在進行計算機模擬時存在較高的波動性和統計不確定性,Gheribi半經驗模型和梯度理論均需要大量的實驗數據支持,而Skapski模型和Eyring理論則不適用于金屬-氣體系統研究。在以往的探索中,Butler方程[17]通常用于計算僅含金屬的二元合金表面張力,自Kaptay[18]改進了Butler方程后,改進的Butler方程便可用于預測金屬-氣系統的表面張力[19]。


在本工作中,通過表面能與內聚能的比例關系計算了液態Ag的表面張力和表面過剩熵。基于此,通過合理假設,將液態Ag-O系視為理想溶液,從而簡化Butler方程,獲得了液態Ag-O系的表面張力關于氧氣壓力和溫度的預測模型。此外,還探究了O原子的表面偏析行為。該研究為深入探索液態Ag-O系的表面性質提供數據支持,并為金屬-氣系統表面張力預測模型的優化提供參考。



液態Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預測模型——摘要 、簡介

液態Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預測模型——模型

液態Ag-O系表面張力和表面過剩量計算、氧氣壓力和溫度的預測模型——結果與討論

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